希运所倡立的禅宗新学主旨是无心,即无心说。对此,希运曾这样解释:无心者,无一切心也。如如之体,内如木石,不动不摇;外如虚空,不塞不碍。无方所,无相貌,无得失。又说:但能无心,便是究竟。因此,他称自己的禅法是教外别传心法。希运继承了马祖道一即心即佛的思想,力倡心即是佛之说。性即是心,心即是佛,佛即是法,表明了希运心佛一如的思想。他从这一思想出发,主张心即是法,法即是心、以心印心,心心不异,后世故有心心相印一说。

希运不主张读佛经,而主张读公案(即禅祖行止记述及语录);不主张苦苦修行,而注重顿悟。他接引信徒的方式单刀直入,机锋峻烈,常以手启或警句使人悟省。凡是向希运问法的人,入门之前必遭当头一棒,能对棒击领悟者,方纳为弟子。义玄曾三度向希运求问禅义,三度被希运当头棒打,只得离开黄檗。经大愚禅师指点,义玄得省悟,又重返黄檗,终得师从希运。后来义玄在临济院接引僧徒,也袭用希运当头一棒的接引法,同时伴之一声大喝,后世故又有当头棒喝之语。

唐会昌二年(842),希运应观察使裴休之邀到洪州隆兴寺宣讲禅法, 旦夕问道。从学者逾千人。大中二年(848),裴休移镇宛陵,又迎希运至开元寺,常去参问,并录其所说辑成册,题名《黄檗希运禅师传心法要》,广为印行。这本书被后世临济宗僧徒奉为必读公案。希运另有《语录》、《宛陵录》各一卷传世。

希运认为自己的禅学思想是前无古人、后无来者的。他在圆寂弥留之际留言说:前后之际,前际无去,今际无往,后际无来,唐宣宗李忱闻其言甚为称赏,于是谥与断际禅师法号,尊其为空前绝后的高僧。